Molecular and isotopic behaviour of polycyclic aromatic hydrocarbons during aqueous alteration events on carbonaceous asteroids
Evolution moléculaire et isotopique des hydrocarbures aromatiques polycycliques lors d'épisodes d'altération hydrothermale au sein des astéroïdes carbonés
Résumé
Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are organic molecules consisting of fused benzene rings. They are ubiquitous and abundant in the interstellar medium (ISM) and are also found in carbonaceous chondrites, C-type asteroids fragments, whose origin dates back to the first instants of the Solar System. These chondrites are said to be primitive but were nevertheless impacted shortly after their accretion by an aqueous alteration which modified their constituents as well as the information they carried. This thesis aims to evaluate whether PAHs can be good tracers of the early history of the protoplanetary disk and of the accretion of the first Solar System bodies. In particular, it is necessary to understand the influence of aqueous alteration on the molecular and isotopic compositions of PAHs. In a first step, I was interested in the PAH content of chondrites coming from the same parent body but having undergone different alteration degrees. This analytical work has shown that the carbon isotopic compositions of PAHs are primary, they testify to a synthesis at low temperature, probably in the MIS. Conversely, their hydrogen isotopic compositions, correlated to the alteration degree, were modified on the parent body. In a second step, an experimental approach allowed me to show that the molecular diversity of chondritic PAHs is not modified by simulated asteroidal conditions. However, the presence of a phyllosilicate like saponite, abundant in chondrites, can trap a certain amount of PAHs, biasing the measured abundances. Finally, high temperature experiments allowed me to discuss the kinetics of hydrogen isotope fractionation between PAH and liquid water. This kinetics, which allows an exchange over short geological timescales, depends not only on the size of the PAHs, but also on the presence of saponite.
Les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) sont des molécules organiques constituées de cycles benzéniques conjugués. Ils sont ubiquistes et abondants dans le milieu interstellaire (MIS) et on les trouve également dans les chondrites carbonées, des objets issus d’astéroïdes de type C, dont l’origine remonte aux premiers instants du Système Solaire. Ces chondrites sont dites primitives mais ont tout de même été impactées peu après leur accrétion par une altération hydrothermale qui en a modifié les constituants ainsi que les informations qu’ils portaient. Cette thèse a pour objectif d’évaluer si les HAP peuvent être de bons traceurs de l’histoire précoce du disque protoplanétaire et de l’accrétion des premiers corps du Système Solaire. En particulier, il convient de comprendre l’influence de l’altération hydrothermale sur leurs compositions moléculaires et isotopiques. Dans un premier temps, je me suis intéressé au contenu en HAP de chondrites issues d’un même corps parent mais ayant subi différents degrés d’altération. Ce travail analytique a montré que les compositions isotopiques en carbone des HAP sont primaires, elles témoignent d’une synthèse à basse température, probablement dans le MIS. A l’inverse, leurs compositions isotopiques en hydrogène, corrélées au degré d’altération, ont été modifiées sur le corps parent. Dans un deuxième temps, une approche expérimentale m’a permis de montrer que la diversité moléculaire des HAP chondritiques n’est pas modifiée par les conditions d’altération astéroïdale. Par contre, la présence d’un phyllosilicate comme la saponite, abondant dans les chondrites, peut piéger une certaine quantité de HAP, biaisant les abondances mesurées. Enfin, des expériences à haute température m’ont permis de discuter de la cinétique du fractionnement isotopique en hydrogène entre HAP et eau liquide. Cette cinétique, qui permet un échange sur des durées courtes à l’échelle géologique, dépend non seulement de la taille des HAP, mais également de la présence de saponite.
Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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